luda 继拉基蒂奇和比达尔之后，苏亚雷斯也离开诺坎普转向马德里，成为科曼清洗的巴萨球员之一。
作为巴萨史上最伟大的球员之一，在度过传奇的六个赛季之后，苏亚雷斯的巴萨生涯画上了句号。2014年夏天，苏亚雷斯以8100万欧元的转会费加盟巴萨。然而，当时这笔转会却引发了巨大的争议，苏亚雷斯在利物浦的表现无可挑剔，但在2014年世界杯上，苏亚雷斯却因为咬基耶利尼而遭到了国际足联的禁赛。因此，苏亚雷斯直到10月25日才迎来了巴萨处子秀，对手则是皇马。一个月之后，苏亚雷斯在欧冠对阵希腊人竞技时打入了巴萨处子球。
MSN的出现
苏亚雷斯的加盟，让巴萨迎来了史上最为强大的锋线组合。在2015年1月11日对阵马竞一战，梅西与苏亚雷斯换位，回到中锋位置的苏亚雷斯如鱼得水，MSN也正式成型。在2014-15赛季，巴萨赢得了西甲、国王杯、欧冠三冠王。在对阵尤文的欧冠决赛里，苏亚雷斯打入了关键的第二球，而在这个赛季里，乌拉圭人打入25球送出了24次助攻。
四个奖杯和金靴
苏亚雷斯与梅西成了最有默契的搭档，而梅西也一直在努力帮助乌拉圭人拿到金靴。在2015-16赛季，苏亚雷斯赢得了西甲、国王杯金靴，也赢得了欧洲金靴奖，这是他第二次赢得这一荣誉。在世俱杯上，苏亚雷斯不仅拿到了金靴，还被评选为金球。在这个赛季，苏亚雷斯打入59球送出22次助攻，帮助巴萨赢得了西班牙超级杯、世俱杯、国王杯和西甲冠军。
逆转淘汰大巴黎
在2016-17赛季，皇马赢得了西甲和欧冠冠军，但巴萨也取得了辉煌的成绩。巴萨在欧冠神奇的逆转淘汰了大巴黎，而苏亚雷斯则发挥了重要的作用。在这个赛季，苏亚雷斯打入42球送出16次助攻，帮助巴萨赢得了国王杯和西班牙超级杯冠军。
MSN的解体
在2017年夏天，内马尔转投大巴黎，这让MSN这一史上最强锋线组合解体。尽管巴萨签入了登贝莱、库蒂尼奥来顶替内马尔，但他们的表现令人失望。之后两个赛季，巴萨分别在欧冠淘汰赛里客场被罗马、利物浦逆转淘汰。在这两个赛季里，苏亚雷斯分别打入36球、33球，帮助巴萨两次赢得西甲冠军以及国王杯冠军。不过，给人的感觉是苏亚雷斯状态在逐渐下滑，他无法像之前那样去逼抢对手，而在欧战里，他无法在客场破门的魔咒也影响了巴萨的表现。
一个时代的结束
在2019-20赛季，苏亚雷斯打入21球送出11次助攻，这是他在巴萨期间进球数最低的一个赛季。尽管这样的数据看上去并不差，但对一名巴萨中锋来说，显然需要做的更好。在这个赛季里，巴萨一无所获，而且在对阵拜仁时以2比8告负，遭遇了历史性的惨败。
纪录
在效力巴萨期间，苏亚雷斯共打入198球，从而成为巴萨队史第三号射手，仅次于梅西和塞萨尔。此外，他也是除了梅西之外唯一一位赢得欧洲金靴奖的巴萨球员。在西甲，苏亚雷斯共打入147球，在外籍球员西甲进球榜上排名第7位，在乌拉圭球员里则高居榜首，位居次席的弗兰只打入了128球。
梅西的最佳搭档
苏亚雷斯堪称梅西最默契的锋线搭档，阿根廷人共为苏亚雷斯送出了39次助攻，远远超出了为内马尔（20次）、佩德罗（17次）、比利亚（12次）、埃托奥（12次）等球员送出的助攻次数。作为一名中锋，苏亚雷斯也为梅西送出了47次助攻。这意味着，两人互相助攻86次，远远超出了梅西与伊涅斯塔（47次）、内马尔（42次）、阿尔维斯（41次）、哈维（32次）的互相助攻次数。
巴萨传奇9号
在史上为巴萨效力过的中锋球员里，苏亚雷斯的进球数仅低于阿尔坎特拉（369球）和塞萨尔（222球），不过，阿尔坎特拉的很多进球都是在非正式比赛里打入。苏亚雷斯的进球数，远远超过了像埃托奥（130球）、克鲁伊维特（122球）、科奇什（82球）、萨利纳斯（68球）、亨利（49球）、比利亚（48球）、莱因克尔（48球）、罗纳尔多（47球）这样的顶级前锋。
在《马卡报》的民调中，42%的球迷认为苏亚雷斯是巴萨史上最好的9号，埃托奥（25%）、罗纳尔多（21%）分居第2、3位。作为史上最出色的中锋之一，苏亚雷斯离开了巴萨，但他也留下了后人难以逾越的纪录。